Indirect electrochemical degradation of acetaminophen: process performance, pollutant transformation, and matrix effects evaluation

Abstract

ABSTRACT : Acetaminophen (ACE), a highly consumed pharmaceutical, was degraded in aqueous matrices by reactive chlorine species (RCS) electrogenerated using Ti/IrO2 electrodes. Although this pollutant has been extensively treated by electrochemical techniques, little information is known about its degradation in fresh urine by electrogenerated RCS, and the understanding of its transformations using analyses of atomic charge. In this work, these two topics were discussed. Initially, the effect of current (10-40 mA) and supporting electrolyte (considering typical ions present in surface water and urine (Cl− and SO2−4 )) on the electrochemical system was evaluated. Then, the kinetics and primary transformations products involved in the elimination of ACE were described. It was found that, in distilled water, the process at 40 mA in NaCl presence led to 100% of ACE degradation (10 min, 0.056 Ah L−1). Theoretical analyses of atomic charge for ACE indicated that the amide group is the most susceptible to attacks by RCS such as HOCl. On the other hand, degradation of acetaminophen in synthetic fresh urine was slower (21% of degradation after 60 min of treatment) than in distilled water. This was attributed to the other.

RESUMEN : El acetaminofén (ACE), un farmacéutico muy consumido en todo el mundo; fue degradado en matrices acuosas por oxidación con especies reactivas de cloro (ERC) electro-generadas usando electrodos de Ti/IrO2. A pesar de que este contaminante ha sido tratado extensamente mediante técnicas electroquímicas, se tiene poca información sobre su degradación en orina por ERC electrogeneradas fresca, y sobre la comprensión de sus transformaciones usando análisis de carga atómica. En este trabajo se discutieron estos dos temas. Inicialmente, se evaluó el efecto de la corriente (10-40 mA) y electrolito soporte (considerando iones típicos del agua superficial y la orina (Cl− y SO2−4 )), sobre el sistema electroquímico. Luego se describieron la cinética de oxidación y transformaciones primarias de ACE. Se encontró que, en agua destilada, el proceso a 40 mA y en presencia de NaCl condujo al 100% de degradación de ACE en 10 min de tratamiento (0.056 AhL−1). Los análisis teóricos de la carga atómica sobre ACE indicaron que el grupo amida es el más susceptible a los ataques de las ERC como el HOCl. Por otro lado, la degradación del acetaminofén en orina fresca sintética fue mucho más lenta (21% de remoción de 60 min de tratamiento) que en agua destilada. Esto debido a que las otras sustancias en la matriz de la orina inducen una competencia por las ERC.