Preparation and characterization of Mg-modified zirconias as catalysts for the direct synthesis of dimethyl carbonate (DMC)

Abstract

RESUMEN: Se preparó circonia por el método sol-gel usando H2SO4, HNO3 o HCl como catalizadores de hidrólisis. Los materiales resultantes se caracterizaron por DRX, BET, FTIR, desorción de CO2 con temperatura programada (TPDCO2) y desorción de amoníaco con temperatura programada (TPD-NH3). Los espectros FTIR de las muestras preparadas con H2SO4 muestran bandas típicas de sulfatos, lo cual se confirmó mediante TGA. Adicionalmente, en algunos materiales seleccionados se incorporaron diferentes proporciones de Mg mediante co-gelación. La carga de magnesio de los materiales modificados se determinó por análisis elemental. Los materiales se ensayaron como catalizadores en la síntesis directa de carbonato de dimetilo (DMC) a partir de metanol y CO2. La incorporación de Mg incrementó la capacidad de adsorción de CO2 entre 100 y 200 ºC. No obstante, las conversiones de metanol obtenidas con estas muestras fueron menores a las de las muestras de circonia sin modificar.

ABSTRACT: hydrolysis catalysts. Basic and acid sites of synthesized zirconia materials were characterized by XRD, BET, FTIR, CO2- TPD and NH3-TPD. FTIR spectra and TGA confirmed the presence of sulfate in the structure of samples prepared with H2SO4 as hydrolysis catalyst. Different molar ratios of Mg were incorporated by co-gellation on selected zirconia materials in order to improve their basic properties. Mg loading was determined by elemental analysis. The resulting materials were tested for the direct synthesis of dimethyl carbonate (DMC) from methanol and CO2. The addition of Mg to zirconia samples prepared with HCl as hydrolysis catalyst increased their CO2 adsorption capacity between 100 and 200°C. However, methanol conversions on these samples were lower than over unmodified zirconia samples.