Síntesis de catalizadores CoMnOX soportados sobre alúmina 3DOM con potencial aplicación en la oxidación catalítica de compuestos orgánicos volátiles

Abstract

RESUMEN : Los compuestos orgánicos volátiles constituyen uno de los más importantes contaminantes del aire puesto que impactan de manera negativa el medio ambiente y la salud humana, y es la oxidación catalítica uno de los métodos de eliminación dada su alta eficiencia y bajos requerimientos energéticos. Dentro de esta estrategia, los catalizadores basados en cobalto y manganeso son promisorios debido a sus excelentes propiedades redox y a la movilidad de oxígeno dentro de su estructura, y cuyas características pueden ser potenciadas por el empleo de soportes con ordenamientos macro-mesoporosos tridimensionales (3DOM) con geometrías definidas y organizadas. Con base en lo anterior, en este trabajo se sintetizó Al2O3 con características macro mesoporosas, el cuál se empleó como soporte para la síntesis de catalizadores tipo CoMnOx/Al2O3 3DOM 10%p/p a través de un método de impregnación húmeda incipiente, variando la relación molar cobalto-manganeso (1:0, 2:1, 1:1 y 1:2). Los sólidos obtenidos fueron caracterizados (XRD, isotermas de adsorción-desorción de N2, TPR-H2, Raman, SEM, TEM y XPS) y evaluados en la oxidación catalítica de tolueno en fase gaseosa diluida (1000 ppm), con una velocidad espacial de 30 dm3 /g.h y a presión atmosférica. Los resultados muestran la obtención de catalizadores mixtos con altas áreas superficiales ( 200 m2 /g), debido al empleo del soporte 3DOM y un rendimiento catalítico similar a los catalizadores másicos para la oxidación de tolueno. El catalizador nombrado 1Co:2Mn/Al2O3 fue el más activo presentando conversiones del 90% de tolueno (T90) a 274°C y una selectividad a CO2 del 100%. Este catalizador evidenció un incremento en su actividad catalítica con una disminución de hasta en 37 °C el T90 después de dos reciclos, como una posible consecuencia del aumento de las especies activas de Co2+, Mn4+ en la superficie del material.

ABSTRACT : Volatile organic compounds are one of the most important air pollutants as they negatively impact the environment and human health, and catalytic oxidation is one of the removal methods due to its high efficiency and low energy requirements. Within this strategy, catalysts based on cobalt and manganese are promising due to their excellent redox properties and the mobility of oxygen within their structure, and whose characteristics can be enhanced by the use of supports with three-dimensional macro-mesoporous arrangements (3DOM) with defined and organized geometries. Based on the above, in this work Al2O3 with macro mesoporous characteristics was synthesized, which was used as a support for the synthesis of CoMnOx/ Al2O3 3DOM 10%p/p type catalysts through an incipient wet impregnation method, varying the cobalt-manganese molar ratio (1:0, 2:1, 1:1 and 1:2). The obtained solids were characterized (XRD, N2 adsorption-desorption isotherms, TPR-H2, Raman, SEM, TEM and XPS) and evaluated in the catalytic oxidation of toluene in dilute gas phase (1000 ppm), with a space velocity of 30 dm3 /g.h and at atmospheric pressure. The results show the obtaining of mixed catalysts with high surface areas (~200 m2 /g), due to the use of the 3DOM support and a catalytic performance similar to the mass catalysts for toluene oxidation. The catalyst named 1Co:2Mn/ Al2O3 was the most active catalyst showing 90% toluene conversions (T90) at 274°C and 100% selectivity to CO2. This catalyst evidenced an increase in its catalytic activity with a decrease of up to 37 °C T90 after two cycles, as a possible consequence of the increase of the active species of Co2+, Mn4+ on the surface of the material.